В Болгарии Нжде наладил связи с Берлином, имея целью убедить нацистов напасть на Турцию, а в начале 1940-х годов участвовал в создании армянских военизированных частей в составе Вермахта, прошедших обучение под руководством инструкторов СС.
В начале Второй мировой войны Гарегин Нжде стал сотрудничать с властями Германии, преследуя цель в случае захвата немцами Закавказья предотвратить возможное вторжение Турции в Советскую Армению и по возможности при помощи Германии восстановить независимость Армении.
В 1942 году по инициативе нацистской военной администрации был создан Армянский национальный совет (Armenisches Nationales Gremium) во главе с профессором Берлинского университета Арташесом Абегяном. Для участия в работе совета Абегян пригласил Гарегина Нжде. В декабре 1942 года Нжде стал одним из семи членов Армянского национального совета (созданного в Берлине) и заместителем редактора газеты Национального совета «Азат Айастан» («Свободная Армения») (главный редактор — Абрам Гюльханданян).
Согласно документам ЦРУ, рассекреченным в соответствии с законом о раскрытии нацистских военных преступлений, 1 сентября 1945 года в армянском еженедельнике Armenian Mirror-Spectator был опубликован перевод оригинального немецкого документа, из которого следовало, что Армянский национальный совет, в который входили дашнакские лидеры — председатель Арташес Абегян, заместитель Абрам Фулханданян, Арутюн Багдасарян, Давид Давидханян, Гарегин Нжде, Ваган Папазян, Дро Канаян и Дертовмасян, — в своё время обращался к нацистскому министру восточных оккупированных территорий Альфреду Розенбергу с предложением о создании германской колонии на территории советской Армении. Нжде также упоминается среди прочих в рассекреченном документе о сотрудничестве СД и Абвера с армянской национальной партией.
По данным советской разведки, в рамках предпринятых Германией действий по активизации армянской эмиграции, в Болгарии была создана армянская националистическая партия, подобная гитлеровской, руководил которой Гарегин Нжде.
Нжде и генерал Дро агитировали советских военнопленных-армян с целью набора добровольцев в так называемый Армянский легион, подразделения которого были задействованы в боях на Северном Кавказе, а позднее — на Западном фронте.
По данным энциклопедии «Великая Отечественная война 1941—1945 годов», на территории Болгарии в период войны Нжде завербовал более 30 агентов армянского происхождения. Он участвовал в их диверсионной подготовке, а также в переброске в тыл Советской армии с целью ведения подрывной деятельности.